近日，我校化学与土木工程学院罗建民教授团队在碳减排方面取得进展，研究成果“Engineering Sm single atoms in g-C3N4 nanosheets with interlayer asymmetric coordination environment for enhanced photocatalytic CO2 reduction”在材料科学领域重要期刊Chemical Engineering Journal（中科院一区，top期刊，IF: 13.4）在线发表。
该项研究采用原位热解策略，将Sm单原子嵌入g-C3N4层间，形成独特的Sm-N8不对称配位结构。通过球差电镜（AC HAADF-STEM）和X射线吸收光谱（XANES/EXAFS）以及密度泛函理论（DFT）计算表明Sm以原子级分散形式存在，并且形成Sm-N8不对称配位结构，该结构可以促进电子通过g-C3N4的离域π共轭网络转移，诱导g-C3N4的三嗪环平面上的电荷密度重新分布，从而在Sm位点形成富电子区域，增强了光生电荷载流子的分离。此外，Sm单原子位点对CO2的吸附能显著高于纯g-C3N4，拉长了C-O键，促进了CO2的活化，同时也降低了关键中间体（COOH*）的能垒。COOH*进一步反应所需的质子由吡啶N提供，这种质子偶联机制推动反应向CO转化。这些特点使得Sm单原子催化剂在不加任何牺牲剂的条件下，CO的产率高达44.27 µmol·g⁻¹·h⁻¹，选择性高达96.8%，生成速率提高了4.7倍。该研究为设计不对称配位结构提供了理论指导，为开发高效稀土单原子催化剂提供了新思路，助力碳中和目标实现。
